リアルタイムで見えた！3000℃の世界で起こる物質の変化
－SPring-8が照らす原子の動き、安全性の高い燃料や新規材料の開発へ－

令和8年1月26日
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
国立大学法人福井大学
国立大学法人東京科学大学
国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構

【発表のポイント】
● 原子力を安全に利用するためには、ウラン燃料が高温になり溶け始めるときに、どのような変化が起こり周囲の材料と反応するのかを正確に理解することが重要です。
● 研究チームは、3000℃を超えるような超高温物質に対してSPring-8の強力なX線を照射し、その構造変化をリアルタイムで観察できる新しい技術を開発しました。この技術により、燃料や被覆管が溶ける瞬間から、化学反応を経て固まるまでの一連の過程を追跡することが可能になりました。
● 開発した観測技術は、安全性の高い燃料開発や燃料の変性過程の理解に役立つだけでなく、航空宇宙・鉄鋼分野の新規材料開発研究にも応用が期待されます。

原子力発電では、原子炉の中で核燃料が非常に大きな熱を生み出しています。通常は、冷却することで安定した状態が保たれていますが、もし冷却が止まると燃料の温度が急上昇し、周囲の材料を溶かしてしまう恐れがあります。こうした事故を防ぐためには、高温に強く、安全性の高い燃料が欠かせません。その開発には、ウラン燃料が超高温になると、どのように姿を変え、周囲の材料とどんな化学反応を起こすのかを詳しく知ることが必要です。しかし、燃料と周囲の材料が溶けて反応するような超高温での反応を観察することは困難で、これまでは理論的に推測するしかありませんでした。 　研究チームは大型放射光施設SPring-8（注1）において、3000℃を超える超高温下で起こる物質の変化をリアルタイムで観察できる新しい分析技術を開発しました。試料を超高温に保ちながらX線を照射し、リアルタイム分析により反応の瞬間を捉えて、物質が「溶ける瞬間」を直接確認します。今回、模擬核燃料を用いた実験を行い、周囲の材料が高温で溶け、冷え固まるまでのプロセスについて、直接かつ原子レベルで明らかにすることに成功しています。この成果は、より安全な核燃料の開発に貢献できるとともに、航空宇宙分野などで求められる超高温に耐える新規材料の開発への応用も期待されています。 　本開発は、国立研究開発法人日本原子力研究開発機構（理事長：小口正範、以下「原子力機構」）原子力科学研究所 物質科学研究センター 放射光科学研究グループの谷田肇技術主幹、小林徹研究副主幹、小畠雅明技術副主幹、福田竜生研究副主幹、国立大学法人福井大学（学長：内木宏延）附属国際原子力工学研究所の有田裕二教授、国立大学法人東京科学大学（理事長：大竹尚登、以下「Science Tokyo」）ゼロカーボンエネルギー研究所の伊藤あゆみ特任准教授、国立大学法人東北大学（総長：冨永悌二）金属材料研究所の小無健司特任研究員、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構（理事長：小安重夫、以下「QST」）放射光科学研究センターの矢板毅研究員によるものです。 　本開発成果は、令和7年10月に日本化学会欧文誌「Bulletin of the Chemical Society of Japan」にて発表されました。 論文情報 雑誌名：日本化学会欧文誌「Bulletin of the Chemical Society of Japan」 タイトル：Combined in situ quick X-ray absorption fine structure and X-ray diffraction systems for ultra-high temperature metal oxides 著者：Hajime Tanida, Tohru Kobayashi, Tsuyoshi Yaita, Masaaki Kobata, Tatsuo Fukuda, Ayumi Itoh, Kenji Konashi, Yuji Arita 掲載日：2025年10月 DOI：10.1093/bulcsj/uoaf088 高温環境での実験をリアルタイムに分析できる装置の概念図

【これまでの背景・経緯】
　原子炉の中では、核燃料が大量の熱を生み出しています。通常は水などの冷却材がその熱を取り除くことで、原子炉や燃料は安定した状態を保っています。しかし、何らかの原因で冷却がうまくいかなくなると、燃料の温度は急激に上昇し、燃料そのものやそれを包む被覆管が溶けたり、化学反応を起こしたりする恐れがあります。そのため、燃料の安全性を評価するには、「燃料が溶けるような超高温下で燃料や被覆管がどのように変化するのか」を詳しく理解することが欠かせません。従来の研究では、加熱した試料を室温まで冷却した後に分析を行い、どのような変化が起こったのかを推測しています。しかし、この方法では、「どの温度で、どのくらいの時間で」変化が進んだのかを正確に知ることは難しく、現象の本質に迫ることはできませんでした。
　超高温下での変化をより深く理解するためには、物質や材料が実際に変化している瞬間に、原子レベルの微細構造変化や酸化・還元といった化学状態の変化をリアルタイムに観察することが重要です。大型放射光施設SPring-8で作る放射光X線を利用すれば、X線回折（XRD）法^（注2）で物質の構造変化を、X線吸収分光(XAFS)法^（注3）で物質の化学状態の変化を観察することが可能です。XRD法やXAFS法は、これまでも高温実験に用いられてきましたが、3000℃に近い超高温領域では温度を安定して保つことが難しく、十分な観測結果を得ることは容易ではありませんでした。
　そこで私たちの研究チームは、温度を安定して制御できる新しい薄型電極を備えた電気炉を開発しました（図1）。この装置では試料をしっかり保持したまま超高温での観察が可能となり、試料の変化をリアルタイムで観測することに成功していました⁽¹⁾。

【今回の成果】
　研究チームは、SPring-8の原子力機構専用ビームラインBL22XUにおいて、超高温状態でXRD法とXAFS法を同時に利用できる新しい分析システムを開発しました。
　このビームラインでは、アンジュレータ^（注4）という非常に強力なX線を作り出せる光源を利用できます。アンジュレータから、さまざまなエネルギーを含む白色X線をまず取り出して、X線分光器^（注5）に照射します。このとき、X線分光器を動かして白色X線に対する角度を変えることで、特定のエネルギーのX線のみを取り出します。このX線分光器を高速に動かす技術を構築することで、数十秒毎の化学状態をXAFS法により連続写真のように測定しつつ、同時にXRD法による測定も行うことができる革新的なシステムを実現しています（図2）。

　さらに、試料を安定して超高温に保つことができる、厚さ0.5mmの薄型電極を備えた小型電気炉を組み合わせることで、試料が「溶け始める瞬間」から「反応が進む過程」までをリアルタイムで観察することに成功しました。試料サイズを最小限に抑えることで、密閉されたグローブボックス内に設置できるほど装置をコンパクト化しており、安全な環境下での実験を可能にしています。
　開発したシステムを用いて、原子炉燃料である二酸化ウランを模した酸化セリウムに、被覆管材料であるジルコニウムと酸化ジルコニウムを加えた混合試料による試験を行いました。加熱しながら測定を行ったところ、約1500℃付近で、XAFS法によってジルコニウムと酸素の結合状態の変化が確認され、それとともに、XRD法によって酸化ジルコニウムの結晶構造の変化を確認することができました（図3）。

　この結果は、高温加熱過程において酸化ジルコニウムが構造変化を起こすとともに、酸化セリウムが酸化ジルコニウムへ固溶していく過程を、その場観察によって初めて明瞭に捉えた成果です。被覆管を構成するジルコニウムの高温領域における変性過程を見いだした点で、燃料と被覆管の反応メカニズムの理解に新たな手掛かりを与えています。また、本システムを用いて、金属ジルコニウムが酸化して酸化ジルコニウムとなり周りの酸化物と反応する様子を、2200℃を超える高温領域まで観測することにも成功しており、今後の原子力材料研究への幅広い応用が期待されます。⁽²⁾

【今後の展望】
　SPring-8の原子力機構専用ビームラインでは、これまでウランを含む試料を数多く観察してきました。この経験を活かし、今後は実際に燃料に配合される二酸化ウランなどに対しても、溶けてから冷え固まるまでの一連の過程をリアルタイムで観察し、その生成のしくみや性質を理解して、燃料の安全性を高めていくことを目指します。さらに、本研究で開発した「超高温下リアルタイム観測技術」は、原子力分野にとどまらず、航空宇宙、鉄鋼などの極限環境に耐える新規材料開発にも応用可能です。私たちは、この技術を通じて、安全で持続可能な社会の実現に貢献していきます。

【参考文献】
(1)　K. Niino, Y. Arita, K. Konashi, H. Watanabe, T. Yaita, H. Tanida, T. Kobayashi, K. Morimoto, M. Watanabe, Y. Miura, J. Nucl. Sci. Technol., 2024, 61, 733.
(2)　A. Itoh, S. Matsuo, K. Yoshida, K. Konashi, R. Ikuta, K. Niino, Y. Arita, M. Kobata, T. Fukuda, T. Kobayashi, H. Tanida, T. Yaita, J. Synchrotron Rad., 2024, 31, 810.

【各機関の役割】
＜原子力機構＞
谷田肇技術主幹：システム開発
小林徹研究副主幹、小畠雅明技術副主幹、福田竜生研究副主幹：実験、考察
＜福井大学＞
有田裕二教授：電気炉開発
＜Science Tokyo＞
伊藤あゆみ特任准教授：解析、考察
＜東北大学＞
小無健司特任研究員：考察
＜QST＞
矢板毅研究員：考察

【助成金の情報】
本研究の一部は、原子力システム研究開発事業「人工知能(AI)技術を取り入れた核燃料開発研究の加速」（令和２年度～令和３年度、研究代表者：小無健司）および「核燃料の超高温その場観察技術の開発」（令和５年度～令和７年度、研究代表者：有田裕二）によって行われました。

【発明情報】
発明の名称：試料加熱ホルダーとその使用方法
特許出願公開番号：特開2024-30202
出願人：東北大学、福井大学、原子力機構、国立研究開発法人産業技術総合研究所

【用語の説明】

海洋下のマントルに由来する岩石中に有機物を発見
―上部マントル中での生物が関与しない有機物合成の証拠―

2026年1月14日
京都大学
広島大学
東北大学
高輝度光科学研究センター
早稲田大学
高エネルギー加速器研究機構

1870年代に、元素周期表で有名なドミトリ・メンデレーエフは、地球のマントル内部で生物が関与することなく有機物が合成される可能性を指摘しました。その後、2000年代以降には、マントル内の高温高圧条件（数百度～数千度、数 GPa）を再現した室内実験により、炭酸塩や鉄酸化物、水などの無機物から有機物が生成されることや、低分子有機物が重合してより複雑な有機物を形成することが示されてきました。一方で、マントル内における有機物合成を直接的に裏付ける証拠としては、マントル由来の岩石中の包有物^※1から有機物を検出することが挙げられます。しかし、これまでに有機物を含む包有物の報告例は、大陸下のマントルに由来する岩石など、ごく限られた地域にとどまっていました。

本研究では、フランス領ポリネシア・タヒチ島産のマントル捕獲岩^※2中に含まれる単斜輝石^※3内の微小な包有物（2–3マイクロメートル以下）を対象に、放射光X線ナノCT^※4、顕微ラマン分光法^※5、蛍光顕微鏡、走査透過型X線顕微鏡法(STXM)^※6など、複数の分析手法を用いて詳細な解析を行いました。大型放射光施設SPring-8^※7(BL47XU)における放射光X線ナノCT撮影の結果、包有物は白金族鉱物^※8、Fe-Ni-Cu硫化鉱物、ケイ酸塩ガラス、およびそれらと共存する軽元素物質で構成されていることが明らかとなりました（図1）。
さらに、この軽元素物質について顕微ラマン分光法、蛍光顕微鏡、およびKEKの放射光施設フォトンファクトリー^※9(BL-19A)に設置されたSTXMを用いて詳細に分析したところ、多環芳香族炭化水素^※10を主体とする複雑な有機物が、二酸化炭素や一酸化炭素と共存していることがわかりました（図2、図3、図4）。本研究では、鉱物中に完全に包有された状態で有機物を検出したことから、これらの有機物が地表付近や分析過程に由来する汚染ではなく、マントル内部で生成されたものである可能性が高いことが示されました。これにより、生物が関与しない有機物合成が、海洋下のマントルでも起こり得ることが示されました。

本研究成果は、これまで十分に解明されてこなかったマントル内における生物が関与しない有機物合成プロセスの全体像を理解するための重要な手がかりとなることが期待されます。特に、地球のマントルの大部分を占める海洋下のマントルに由来する岩石中に有機物が保存されていることが示された点は、極めて意義深い成果です。今後、同様の報告例が蓄積されていくことで、マントル内部で実際に合成される有機物の分子構造や、その形成環境・反応条件について、より詳細な理解が進むと期待されます。また、これらの理解が深化すれば、石油などのエネルギー資源の形成過程や地球規模の炭素循環、さらには生命の起源といった地球科学における根源的な未解明問題の解明にも寄与する可能性があります。今後は、高温高圧実験により今回発見された有機物の特徴を再現し、どのような物理・化学条件下で、どのような反応過程を経て有機物が合成されるのかについて、より詳細に検討を進めていく予定です。

本研究は以下の支援により遂行されました。科学技術振興機構(JST)次世代研究者挑戦的研究プログラム (JPMJSP2110)、日本学術振興会(JSPS)科学研究費(JP20H00198、JP25H00688、JP23K25963)、大型放射光施設SPring-8長期課題（課題番号 2021B0188、2022A0188、2022B0188、2023B0318）、放射光施設フォトンファクトリー S2課題（課題番号 2023S2-001）。

今回扱ったマントル捕獲岩は、1000 ℃を超える高温と数GPaという高圧が支配する極限環境下に置かれていました。そのような条件下で有機物が合成されているという事実は非常に興味深く、大きなロマンを感じています。今後は、マントル内部で合成された有機物の特性やその形成メカニズムについて、より詳細に解明していく研究を進めていきたいと考えています。（三津川　到）

【用語解説】

強相関電子系物質の相図におけるパラダイムシフト
－半世紀使われてきたドニアック相図を超えて－

2026年1月21日
理化学研究所
富山県立大学
広島大学
関西学院大学
高知大学

理化学研究所（理研）放射光科学研究センター物理・化学系ビームライン基盤グループの山岡人志客員研究員、富山県立大学工学部教養教育センターの谷田博司准教授、広島大学放射光科学研究所(HiSOR)のアイケ・シュヴィア助教（研究当時）、シブ・クマール助教（研究当時）、有田将司技術専門職員、島田賢也教授（同大学放射光科学研究所所長）、関西学院大学の山本義哉大学院生（研究当時）、水木純一郎教授、高知大学の田島史郎大学院生（研究当時）、小野寺健太大学院生（研究当時）、西岡孝教授らの国際共同研究グループは、奇妙な異方性（磁気秩序が磁化の起こりやすい方向に起きない）を備えた反強磁性秩序[1]を示す近藤半導体[2]Ce(Ru1-xRhx)2Al10において、伝導電子とセリウム(Ce)が持つ4f 電子[3]との結合（c-f 混成[4]）の異方性を考慮した新しい相図[5]を提案しました。 　本研究成果は、高温超伝導体、次世代メモリ、高効率エネルギー変換デバイス、次世代コンピュータなどへの応用が期待される強相関電子系化合物[6]の物性発現の理解と新物質開拓に貢献すると期待されます。 　今回、国際共同研究グループは、近藤半導体であるCeRu2Al10とそのルテニウム(Ru)の一部をロジウム(Rh)で置換した物質について、広島大学放射光科学研究所(HiSOR)のビームラインおよび理研放射光科学研究センターの大型放射光施設「SPring-8」[7]の放射光を用いた実験を駆使し、電子構造を調べ、少量のRh置換により引き起こされた電子構造の質的な変化、すなわちリフシッツ転移[8]が生じることを見いだしました。また、公表から約半世紀が経過した今でもなお強相関電子系の基底状態を記述する最も基本的な概念である相図（ドニアック相図(Doniach phase diagram)[9]）を発展させ、方位依存性を持った「羅針盤」としての新しい相図を提案しました。 　本研究は、科学雑誌『Physical Review Letters』オンライン版（2025年12月24日付）に掲載されました。 新たに提案した異方的c-f混成を扱う高次元の相図 論文情報 雑誌名：Physical Review Letters タイトル：Itinerant to localized heavy electron magnetism in Ce(Ru1-xRhx)2Al10: a direction-dependent phase diagram beyond the Doniach phase diagram 著者：Hitoshi Yamaoka, Hiroshi Tanida, Eike F. Schwier, Yoshiya Yamamoto, Shiv Kumar, Masashi Arita, Kenya Shimada, Fumisato Tajima, Renta Onodera, Takashi Nishioka, Hirofumi Ishii, Nozomu Hiraoka, and Jun’ichiro Mizuki DOI：10.1103/hdcf-dycj

背景
　物質の中には無数の電子が存在します。それらは相互に影響し合い、超伝導や磁気／電荷秩序といった相転移^[10]を示します。物の性質を扱う物性物理において、相転移の研究は花形の一つです。元素の組合せや原子のナノ配列構造（結晶構造）の特徴を反映した種々の相転移が知られていますが、こうした基礎研究は、現代社会を支える基盤技術（例えば磁気メモリなど）につながっています。
　近藤半導体CeM₂Al₁₀（M：遷移金属のRu、オスミウム(Os)、鉄(Fe)など、Al：アルミニウム）は直方晶^[11]の化合物です （図1(a)）。近藤半導体では、磁気秩序が生じることは通常期待されませんが、CeRu₂Al₁₀とCeOs₂Al₁₀では常識に反し、約30ケルビン（K：絶対温度の単位）で反強磁性(AFM：antiferromagnetic)秩序が生じます。この転移温度は、大抵のCe化合物と比べて数倍高いものです。また、反強磁性秩序でのCeの磁気モーメントの向き（磁気異方性）も異常で、通常の磁性体では期待されない方向を向いてしまいます。このように奇妙な反強磁性秩序のカギとして、特に伝導電子とCe 4f 電子との結合（c-f 混成）の異方性が指摘されてきました。しかし、肝心の電子構造は未解明のままでした。
　そこで山岡客員研究員らは、角度分解光電子分光(ARPES)^[12]実験（図1(b)）を行い、CeRu₂Al₁₀では確かに c-f 混成が異方的であることを明らかにしました^注1）。この結果は、CeRu₂Al₁₀で生じる奇妙な反強磁性秩序が遍歴性^[13]を有すことを浮き彫りにし、当時提唱されていた理論モデルを支持する内容でした^注2）。

注1） H. Yamaoka et al., J. Phys. Soc. Jpn. 93, 124704 (2024).
注2） S. Hoshino and Y. Kuramoto, Phys. Rev. Lett. 111, 026401 (2013).

研究手法と成果
　今回、国際共同研究グループは、CeRu₂Al₁₀のRuサイトを周期表でRuの一つ右隣にある元素Rhに一部置き換えたCe(Ru_1-xRh_x)₂Al₁₀について、ARPES実験を行いました。Ce(Ru_1-xRh_x)₂Al₁₀の最大の特徴は、CeRu₂Al₁₀の異常な磁気異方性を解消し、磁気モーメントが期待される通りの向きを向くようになることです。この劇的な変化は、わずか5%程度のRh置換で起こります。このとき同時に転移温度も若干下がりますが、依然として同程度に高い温度を維持します。ここでも、c-f 混成の強度と異方性がカギとなることが指摘されてきましたが、肝心の電子構造は未解明のままでした。
　そこで国際共同研究グループは、CeRu₂Al₁₀およびCe(Ru_1-xRh_x)₂Al₁₀について、広島大学放射光科学研究所(HiSOR)のビームラインBL-1でARPES実験を行い、c-f 混成に異方性があることを見いだしました。さらに、理研放射光科学研究センターSPring-8のビームラインBL12XUとBL12B2において実施した分光実験とX線回折実験の結果を合わせて、電子構造の変化、いわゆるリフシッツ転移がRh置換によって起きていることを明らかにしました。
　図2(a)と(b)は、ARPES実験のデータを各結晶軸について積分して得たスペクトルです。これにより c-f 混成の強度の異方性を調べることができます。図を見ると、フェルミエネルギー^[14]近傍のスペクトル強度が明らかに違います。また、強度の強い方向がRh置換で変化しています。これは、Rh置換によって c-f 混成の強い方向が切り替わったことを、実験的に明瞭かつ端的に示す結果です。

　 図3(a)は、強相関電子系化合物の特徴を説明するために約50年来用いられてきたドニアック相図の概念を、模式的に示したものです。c-f 混成が弱い領域では電子は局在的（特定の原子などに強く束縛されている状態）で、局在的反強磁性秩序が生じます。一方 c-f 混成が強い領域では遍歴的（電子が特定の場所にとどまらず自由に動く状態）で、非磁性の重い電子状態^[15]が実現します。両者の中間ではさまざまな異常が発現します。これは、電子の粒子性と波動性^[16]の問題に直結します。図中の円はフェルミ面の大きさを表し、円の大きい方が c-f 混成の強い状態を示します。
　図3(b)は、ドニアック相図の概念を拡張した理論モデルです^注2）。局在的反強磁性秩序と重い電子状態の間に、遍歴的反強磁性秩序の領域が割り込み、局在的反強磁性秩序の領域とはリフシッツ転移で隔てられています。これにより、CeRu₂Al₁₀の示す反強磁性秩序の遍歴性や、Rh置換で生じるリフシッツ転移を理解できます。

　CeRu₂Al₁₀の c-f 混成が異方的であるにもかかわらず、ドニアック相図では c-f 混成が等方的に扱われているため（図3）、CeRu₂Al₁₀の性質をうまく捉えることができませんでした。そこで国際共同研究グループは、c-f 混成の異方性を考慮したより高次元の新しい相図を作成しました（図4）。

　CeRu₂Al₁₀とCe(Ru_0.9Rh_0.1)₂Al₁₀では、いずれも c-f 混成の強さが異方的で、かつ、その強い方向は、それぞれ c 軸方向、b 軸方向と異なりました。そこで、横軸と縦軸にそれぞれ c 軸方向と b 軸方向の c-f 混成の強さを取ることで、c-f 混成が異方的な場合でも、その状況をうまく扱うことができるよう、旧来の概念を高次元に拡張した新たな相図を提案しました（図4）。従来のドニアック相図の概念は、c-f 混成の強さの観点では1次元的です。新しい相図上では45°斜めの破線の軸上に対応します。
　CeRu₂Al₁₀は c 軸方向の c-f 混成が強いため、相図の右側の領域、すなわち c 軸方向の c-f 混成が強い領域に位置付けられます。このとき、c 軸方向に c-f 混成の強いことが、c 軸方向（横方向）に長い楕円で象徴的に示されています。同様に、Ce(Rh_0.9Rh_0.1)₂Al₁₀では、b 軸方向の c-f 混成が強いので、相図の左上に、b 軸方向（縦方向）に長い楕円で示されています。両者は青い破線で示すようにリフシッツ転移で隔てられていて、今回の実験のようにRhで置換することで、遍歴的反強磁性状態から局在的反強磁性状態へと移行します。その際、c-f 混成の強い方向が c 軸方向から b 軸方向へと大胆に入れ替わる様子が、黄色い矢印で示されています。
　c-f 混成の強さが弱い場合（図4左下）、あるいは強い場合（図4右上）には、c-f 混成の異方性が実質的に消失し、等方的と見なすことができます。その様子は、図3(a)と図3(b)でも示した円により、象徴的に示されています。いわば、CeRu₂Al₁₀およびその関連物質は、c-f 混成の強い／弱い領域の狭間にあり、種々の異常な性質の起源は、まさにその狭間の世界が生み出した c-f 混成の異方性に端を発すると考えることができるようになります。このように提案した新しい相図は、c-f 混成の示す異方性を針に据えた、まさに「羅針盤」として機能します。

今後の期待
　本研究で得られた知見は、強相関電子系化合物の特徴を記述する最も基本的かつ象徴的な概念を、実験結果に基づき質的に拡張したものです。強相関電子系化合物が示す多様な性質の理解を深化させ、現象の統一的な理解、新たな物質開拓と理論研究の指針を与えます。元をたどれば電子の粒子性・波動性といった量子力学の基本原理に深く関わる概念であることから、本知見のインパクトは物性物理にとどまらず、広く波及し、基礎・応用を含む幅広い分野で活用されることが期待されます。

研究支援
　本研究は、広島大学放射光科学研究所のビームラインBL-1、BL-7、BL9A（課題番号：13-A-2、13-B-38、14-A-3、14-A-5、15-A-2、16AG-002、17AG-007、19BG002、21AG003）、SPring-8にある台湾ビームラインBL12XU、BL12B2（課題番号：2013A4251、2013A4255（NSRRC課題番号：2012-3-011））を用いて行われました。

＜発表者のコメント＞
　最初の母物質CeRu₂Al₁₀に対する測定結果は「磁化秩序が一番強くなる軸方向が、一番混成強度が強くなる」という常識に反するものでした。このため、まず、自分たちの測定を疑うことから始め、何度か実験を繰り返して結果が間違っていないことを確かめました。その確認のために何年もかかりました。Rh置換系ではその経験を生かし、面白い結果を得ることができました。長い期間付き合っていただいた共同研究者に感謝です。（山岡人志）

山岡人志

【補足説明】

結晶中トリウム229原子核アイソマーのクエンチ機構の解明に前進
～固体原子核時計のリセットは電子が担う？～

2026年1月9日
岡山大学
高輝度光科学研究センター
京都大学
理化学研究所
大阪大学

◆発表のポイント
・X線照射による結晶中トリウム229アイソマー励起状態の脱励起が加速される現象（クエンチ）の温度依存性を測定し、結晶発光の温度依存性との相関を明らかにしました。
・クエンチ現象が、励起電子の拡散とトリウム原子核との相互作用で生じることを突き止め、その物理過程を説明するクエンチ機構モデルを構築しました。
・固体原子核時計の動作に必要な原子核状態の初期化（リセット）を担うクエンチ機構の理解を進め、高精度原子核時計の実現にまた一歩前進しました。

138億年の時を一瞬のように感じさせる研究の日々の中で、私たちは協力しながら、凝縮物質・原子核・電子が織りなす深い法則に触れることができました。すべての研究者の献身に心から感謝します。この瞬間は、私の一生の宝物です。岡大、ありがとう。

Ming Guan
大学院生
（研究当時）

吉見准教授

＜現状＞
人類はこれまで、レーザー光によって原子核のまわりを回る電子を励起し、物質の構造解析から量子技術まで、さまざまな科学分野を発展させてきました。しかし昨年から今年にかけて、当グループを含む複数の研究チームが、史上初めて原子核そのものをレーザーで励起することに成功し、大きな注目を集めています。この実験で用いられたトリウム229の原子核は、わずか8.4 eV^（注５）という非常に低いエネルギーの励起準位（アイソマー）を持ち、レーザー光で直接励起できる唯一の原子核として知られています。　原子核の状態は外界の影響を受けにくい極めて安定なため、この励起・脱励起を時間の基準に利用することで、既存の原子時計を超える高精度を持つ「原子核時計」の実現が期待されています。
原子核時計は、全地球測位システム(GPS/GNSS)や重力変化を利用した地殻変動観測など、新しい地球・宇宙計測技術への応用が見込まれています。さらに、暗黒物質^（注６）の探索や物理定数の経年変化^（注７）を調べるといった基礎物理の最前線研究にも活用できると考えられています。
こうした原子核の優れた外界からの隔離性ゆえに、固体結晶に埋め込んだ状態でも高精度を実現できるという利点があります。このため、小型で可搬性に優れた「固体型原子核時計」の開発が注目されています。一方で、固体原子核時計を動作させるためには、計測サイクルごとに核の励起状態を瞬時に初期化（リセット）する必要があります。そのような時計サイクルを動作させるためには、結晶中で10分もの長い寿命を持つアイソマーを能動的に素早く基底状態へ戻す、いわゆる脱励起が加速される現象（クエンチ）が鍵を握ります。当グループは昨年、このクエンチ現象を初めて実験的に実証し、他のグループからも類似の研究が報告されました。しかし、クエンチ現象を引き起こしているメカニズムは依然として謎のままであり、このリセット機構の理解が今後の原子核時計研究の重要な課題となっています。

＜研究成果の内容＞
本研究では、大型放射光施設SPring-8の高輝度X線を用い、ウィーン工科大学と共同開発したトリウム229をドープしたフッ化カルシウム(CaF₂)結晶を対象に実験を行いました。図1(a)に示すように、トリウム229原子核の基底状態に約29 keVのX線を照射すると、その一部が準安定な励起状態（アイソマー）へ遷移します。照射を止めると、このアイソマーは平均寿命約10分で真空紫外光（波長148 nm）を放出して基底状態に戻ります。我々のグループは以前、X線照射中のみ寿命が短くなる現象（クエンチ）を発見しました。本研究では、このクエンチの温度依存性とその物理的要因を明らかにすることを目的としました。
試料結晶の温度を真空槽内で室温から約−160℃までの間で制御し、脱励起光（真空紫外光）とX線照射後の結晶が発する蛍光（残光）を測定する実験を行いました。図1(b)は、照射中に生成されるアイソマー数の時間変化を室温と低温で比較した結果です。照射を開始するとアイソマー数は増加し、やがて励起と脱励起（クエンチ効果も含む）が釣り合って一定に達します。この飽和時間から照射中のクエンチ寿命を求めた結果、低温ほどクエンチ寿命が長くなりアイソマー生成数が増えることが分かりました。図2(a)は温度ごとのクエンチ効果による寿命をまとめたもので、後述するモデル曲線との一致から、結晶中で励起された電子がクエンチに関与している可能性が高いことを示しています。さらに図2(b)では、アイソマー生成数と照射後に観測される結晶の残光強度を比較しました。この残光は励起電子の緩和過程で生じる光としてよく知られており、その温度依存性がアイソマー生成数の温度依存性とよく一致しました。このことからも、励起電子がクエンチを促進する主要な要因であることが分かりました。
これらの結果を踏まえ、図3に示す電子拡散・捕獲モデルを構築しました。X線照射で励起された電子は結晶中を拡散し、トリウム近傍の欠陥準位^（注８）にトラップ（捕獲）されます。その際、トラップ電子とアイソマーの相互作用により、電子が励起されると同時に原子核が脱励起（クエンチ）すると考えられます。このモデルは電子の拡散速度が温度に依存することを自然に説明し、実験結果ともよく一致します。さらに、図2(b)に見られる−60℃付近で局所的にクエンチ効果が弱まる挙動についても、拡散電子がその温度領域で結晶内欠陥にトラップされやすくなると仮定すれば理解できます。

＜本研究の意義と今後の発展＞
本研究は、固体中における電子と原子核の相互作用を通じて核のエネルギー状態を能動的に制御できることを明確に示した成果です。特に、X線によるトリウム229アイソマーのクエンチ現象を詳細に解析し、そのメカニズムを温度依存性から明らかにした点で、固体型原子核時計のリセット原理の理解を大きく前進させました。今後は、電子移動に関するより定量的な解析や、レーザー励起との統合実験を進めることで、原子核時計の安定動作や高効率な初期化手法の確立を目指します。これにより、次世代衛星測位システムや精密測地のみならず、暗黒物質探索や物理定数変動の検証といった基礎物理研究にも大きく貢献することが期待されます。

■研究資金
本研究は、独立行政法人日本学術振興会(JSPS)科学研究費助成事業(JP21H04473、JP23K13125、JP18H04353、JP24K00646、JP24H00228、JP24KJ0168、JP25K17413、JP25H00397)、戦略的創造研究推進事業(CREST: JPMJCR24I6)、 EU-ERC(No.856415 (nuClock))、Austrian Science Fund の支援を受けて実施しました。

【用語解説】