X線分光(超高速化学)
XFELを利用すると、高時間分解能(fs)・高空間分解能(sub-Å)・元素選択性を兼ね備えた時間分解X線計測が可能になります。これらの特性によって近年、超高速X線科学が急速に発展しています。SACLAでは、フェムト秒の時間分解能で時間分解X線吸収分光(TR-XAS)、時間分解X線発光分光(TR-XES)、時間分解X線溶液散乱(TR-XSS)を計測するための共用装置としてSPINETT(SACLA Pump-probe INstrumEnt for Tracking Transient dynamics)が利用可能です。本ページでは、SPINETTの構成や実験手順、代表的な成果について紹介します。
参考文献:
基本性能・成果核波束振動の観測![]()
参考文献: 化学結合形成の可視化![]()
参考文献: 金属酸化物のキャリアダイナミクス![]()
参考文献: 実験装置
SPINETTは試料チャンバー、Von Hamos型分光器、MPCCD検出器から構成されています。
![]() 試料チャンバー
多くの場合、試料は溶媒に溶かし(分散させ)、溶液の状態でインジェクターからジェット状に吐出します。インジェクターの径は30~500 μmの間から選択することができます。(同期レーザーとXFELの媒質中の屈折率の違いから生じる群速度分散のミスマッチが計測の時間分解能に影響を与えるため、追跡したい物理現象に応じて選択します。)チャンバー内部には、2つのX線強度モニターが備わっており、TR-XASの実験の際には入射X線強度と試料からの蛍光X線強度を計測することができます。 Von Hamos型分光器
SPINETTは、TR-XESの実験のためエネルギー分散型の分光器を2つ備えています。分光器はそれぞれ、100mm×25mmの湾曲分光結晶(湾曲半径250mm)を6つ搭載可能です。現在利用可能な分光結晶として、Si(531)、Si(111)、Ge(111)、Ge(220)があります。独自の分光結晶を持ち込まれる場合、標準機器との干渉を避ける必要があるため、施設スタッフと十分な打ち合わせが必要です。事前にXFEL利用研究推進室(このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。)までお問い合わせください。
![]() MPCCD検出器
von Hamos型分光器のため2つのSingle MPCCD検出器を、TR-XSSのため広角領域をカバーできるSWD Octal MPCCD検出器を試料チャンバーの外に配置しています。SWD Octal MPCCD検出器のカメラ長は、最短で~55 mmです。最短のカメラ長では、10keVで3.88Å-1、15keVで5.82Å-1の逆格子空間をカバーできます。
運転パラメータ(EH2@BL3)
時間分解X線分光の実験は主にBL3 EH2で実験を行なっています。 XFELパラメータ
参考文献: (参考)光子エネルギーとパルスエネルギー・光子数の関係(BL3の場合)
X線集光特性
*使用するレンズの数や波長に依存します。
参考文献: 光学レーザー特性
上記に加え、光パラメトリック増幅器(OPA: Optical Parametric Amplifier)からの光を利用可能です。使用可能な波長域は0.25-2.6 µmで、下図のようにパルスエネルギーは波長に依存します。
測定までの調整作業ビームタイム前・ビームタイム中にスタッフが行うこと
参考文献:
ビームタイム中にユーザーが行うこと
測定手順アライメント
ソフトウェア
時間分解X線分光(TR-XAS、TR-XES、TR-XSS)のデータ処理ソフトとして、OfflineAnalysis(python+Qt4)が利用可能です。詳細はこのメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。までお問い合わせください。 タイミングモニター
フェムト秒の時間分解能を得るためには、タイミングモニターを利用して計測終了後にデータを並べ替える必要があります。
参考文献: 関連成果
プレスリリース
論文発表 |
X-Ray Spectrometry (Ultrafast Chemistry)
XFEL enables time-resolved X-ray measurements which combine high time-resolution (fs), high spatial-resolution (sub—Å) and element selectivity. These properties have led to rapid development of ultrafast X-ray science in recent years. SACLA shares SPINETT (SACLA Pump-probe INstrumEnt for Tracking Transient dynamics), which is available for measuring time-resolved X-ray absorption spectroscopy (TR-XAS), time-resolved X-ray emission spectroscopy (TR-XES), and time-resolved X-ray solution scattering (TR-XSS) with femtosecond time-resolution. This page will introduce the SPINETT configuration, experimental procedures, and typical results.
References:
Basic Performance and ResultsObservation of nuclear wave packet oscillation![]()
References: Visualization of chemical bond formation![]()
References: Carrier dynamics of metal oxides![]()
References: Experimental Equipment
SPINETT consists of a sample chamber, a Von Hamos spectrometer, and an MPCCD detector.
![]() Sample chamber
In many cases, the sample is dissolved (dispersed) in a solvent, then discharged as a solution from the injector in the form of a jet. The diameter of the injector can be selected from 30 to 500 μm (the mismatch of group velocity dispersion caused by differences in the refractive index in synchronous lasers and the XFEL medium effects the time resolution of the measurement, so it must be selected according to the physical phenomenon you want to track). Inside the chamber, two X-ray intensity monitors are provided to measure the incident X-ray intensity and X-ray fluorescence intensity from the sample during TR-XAS experiments. Von Hamos spectrometer
SPINETT is equipped with two energy dispersed spectrometers for TR-XES experiments. Both of the spectrometers can mount six 100 mm × 25 mm curved analyzer crystals (radius of curvature 250 mm). Currently available analyzer crystals include Si(531), Si(111), Ge(111) and Ge(220). When bringing in your own analyzer crystals, a meeting with the facility staff is required, as it is necessary to avoid interfering with the standard equipment. Please contact the XFEL Utilization Division (このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。 ) in advance.
![]() MPCCD detector
Two single MPCCD detectors for the Von Hamos spectroscope are available, and an SWD Octal MPCCD detector that can cover a wide-angle area for the TR-XSS measurements is located outside of the sample chamber. The minimum camera length for the SWD Octal MPCCD detector is ~55 mm. The minimum camera length can cover the reverse lattice space of 3.88Å-1 at 10keV and 5.82Å-1at 15keV.
Operating Parameters (EH2@BL3)
Time-resolved X-ray spectrometry experiments are mainly conducted at BL3EH2. XFEL parameters
References: (Reference) The relationship between the photon energy and the pulse energy/photon number (for BL3)
X-ray focusing special characteristics
*Depending on the wavelength and number of lenses used
References: Optical laser characteristics
In addition to the above, light from the optical parametric amplifier (OPA) is available. The available wavelength range is 0.25-2.6 µm, and the pulse energy depends on the wavelength as shown below.
Adjustments before the MeasurementWhat staff do before and during beam time
References:
What the user does during beam time
Measurement ProcedureAlignment
Software
OfflineAnalysis (python + Qt4) is available as data processing software for time-resolved X-ray spectrometry (TR-XAS, TR-XES, TR-XSS). Please contact the このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。 for more details. Timing Monitor
To obtain the time resolution in femtoseconds, the data must be sorted after the measurement is completed by using the timing monitor.
References: Related Results
Press release
Papers published |