X線回折(超高速物質科学)

 

 

 XFELを使った物質科学研究では、X線回折法と同期レーザーを組み合わせた、ポンプ・プローブ(時間分解)X線回折実験が多く実施されています。本ページでは、SACLAにおける時間分解X線回折実験について紹介します。

 

 

基本性能・成果

 

Biのコヒーレントフォノン測定例

 

波長800 nmの超短パルスレーザーを励起光として、Bi薄膜の(111)回折強度の時間変化を測定

 

 

Biのコヒーレントフォノン測定例

 

 

モット絶縁体Sr2IrO4の磁性変化の観測

 

波長2 μmの超短パルスレーザーを励起光として、Sr2IrO4の磁気回折強度の時間変化を測定
M. P. M. Dean et al., Nature Materials 15, 601 (2016).


Destruction and recovery of charge and 3D magnetic order in Sr2IrO4
ー Destruction and recovery of charge and 3D magnetic order in Sr2IrO4

 

実験装置

 

Huber回折計

 

SACLAでは共用多軸回折計としてHuber社の4-Circle Diffractometer 5042を使用しています。試料を取り付けるゴニオメータは同じくHuber社のGoniometer Head1003-MSを標準としています。

 

 

共用多軸回折計を用いた実験の様子
ー 共用多軸回折計を用いた実験の様子(仮)
 
 

 

 

サンプルホルダー(ゴニオピン)(資料添付予定)

 

 

 

その他の回折計

 

Huber社の回折計以外にも、KOHZU社のステージを組み合わせたセットアップなども構築可能です。例として、以下に示すようなdiffuse scatteringの実験実績があります。詳細はXFEL利用研究推進室(このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。)までお問い合わせください。


diffuse scattering実験のセットアップ例
ー diffuse scattering実験のセットアップ例(仮)

 

 

 

検出器

 

X線回折実験では、主にMPCCDを検出器として使用しています。アライメントのためにPhotodetector(PD)や2次元高分解能検出器を使用することも可能です。

 

 PD

 2次元高分解能検出器

 

 

冷却関連

 

試料を冷却し、室温以下の温度で測定するために、下記の冷却装置が使用可能です。

 
液体窒素吹き付け装置

 

液体窒素を用いた吹き付け型冷却装置として、Oxford Cryosystems社製Cryostream 800 Plusが使用できます。制御可能な温度範囲は約100~400 Kです。

 

液体窒素吹き付け装置

 
気体窒素吹き付け装置

 

大気中の窒素ガスを用いた吹き付け型冷却装置として、Rigaku社の吹き付け装置が使用できます。制御可能な温度範囲は約100 K~室温です。

 

 

気体窒素吹き付け装置
 
 
GM冷凍機

 

現在開発中

 

 

 

ソフトウェア

 

回折計の制御ソフトとして、Certified Scientific Softwareのspecが使用可能です。

 

運転パラメータ(EH2@BL3)

 

時間分解X線回折実験は主にBL3のEH2で実験を行っています。

 

 

XFELパラメータ

 

光子エネルギー(基本波) 4-20 keV
パルスエネルギー 光子エネルギーに依存(下図参照)
エネルギー幅(ΔE/E) ~0.5%(ニ結晶分光器なし)
繰り返しレート 30 Hz(BL2&3同時運転時)

 

 

参考文献:
M. Yabashi et al., J. Synchrotron Rad. 22, 477 (2015).
K. Tono et al., J. Synchrotron Rad. 26, 595 (2019).

 

 

 

(参考)光子エネルギーとパルスエネルギー・光子数の関係(BL3の場合)

光子エネルギーとパルスエネルギー・光子数の関係(BL3の場合)

 

 

 

X線集光特性

 

Optical parameters (CRLs)  
Material Beryllium
Shape of lenses Paraboloid
Radii of curvatures (R) 200, 500 µm
Maximum number of lenses 31 with R = 200 µm
15 with R = 500 µm
Focal length 2.5 m
Spatial acceptance > 0.9 mm
Divergent angle > 0.1 mrad*
Typical focal size @10 keV 1-2 µm FWHM*

 

 

*使用するレンズの数や波長に依存します。

 

 

 

参考文献:
T. Katayama et al., J. Synchrotron Rad. 26, 333 (2019).

 

 

 

光学レーザー特性

 

  基本波 2倍波 3倍波 4倍波
Wavelength 800 nm 400 nm 267 nm 200 nm
Pulse Energy (Max.) ~12 mJ ~0.5 mJ ~0.2 mJ ~0.02 mJ
Pulse Duration ~40 fs ~30 fs ~50 fs  
Rep. Rate 60 Hz 60 Hz 60 Hz 60 Hz

 

 

 

上記に加え、光パラメトリック増幅器(OPA: Optical Parametric Amplifier)からの光を利用可能です。使用可能な波長域は0.25-2.6 µmで、下図のようにパルスエネルギーは波長に依存します。

 

 

光パラメトリック増幅器のパルスエネルギー


 

 

 

(参考)
低光子エネルギーのXFELを使用する実験、小さなビームサイズが必要な実験などに対しては、KBミラーが常設されたEH4cも使用可能です。詳細は以下のページをご参照ください。

 

X線集光特性

 

測定までの調整作業

 

ビームタイム前までにスタッフ行うこと

 

以下の作業はビームタイム前にSACLAのスタッフが行います。

 

  • ・装置を実験ハッチに搬入
  • ・XFELのスペクトル、光軸、集光の調整
  • ・同期レーザースペクトル、光軸、集光の調整
  • ・XFELと同期レーザーのラフな空間合わせ
  • ・高速PDを使ったXFELと同期レーザーのタイミング調整(精度は±10 ps程度)
  • ・タイミングモニターの調整

 

 

ビームタイム開始後にユーザー自身が行うアライメント

 

時間分解X線回折実験を行うために、ユーザー自身に行っていただく、最低限のアライメントを以下に示します。

 

  • ・回折計の回転中心出し
  • ・回転中心をXFEL照射位置にアライメント
  • ・XFELと同期レーザーの空間合わせ(例:Ce:YAG)
  • ・XFELと同期レーザーのタイミング合わせ(例:Bi、Ce:YAG)

 

測定手順

 

アライメント後に行う、実際の測定手順例を以下に示します。

 

1.試料をゴニオメーターに設置

2.ゴニオメーターのモーター軸を使って回転中心に試料を移動

3.試料下流に設置したPDを使って半割り

4.目的の回折ピークへ回転軸の角度を調整し、MPCCDでピークを探索

5.同期レーザーを入射し、タイミング0の前後で変化を確認

6.ディレイステージをスキャンすることで、時間分解測定を実施

7.最終的にはRunControlでスキャンを実施し、MPCCDとタイミングモニター(OPAL)の画像データを保存

8.タイミングモニターを用いて、ショット毎のジッターを補正

 

マニュアル他

 

SACLA測定手順マニュアル

 

(RunControlの使い方等含めたものに更新予定)

 

データ解析マニュアル

 

タイミングモニター

 

さらに詳しい解析手法を知りたい方はSACLA HPC Portal site (VPN接続が必要です)をご参照ください。

 

関連成果

 

プレスリリース

 

原子の無秩序な動きに駆動される絶縁体-金属相転移

1兆分の1秒で起きる磁気的性質の変化を観察 -X線と赤外線のレーザーを組み合わせた極短時間測定-

 

 

論文発表

 

S. Wall et al., “Ultrafast disordering of vanadium dimers in photoexcited VO2“, Science 362, 572 (2018).

M. P. M. Dean et al., “Ultrafast energy and momentum resolved dynamics of magnetic correlations in photo-doped Mott insulator Sr2IrO4“, Nature Materials 15, 601 (2016).

 

課題申請前の確認事項

 

本ページで紹介されているX線回折計を利用した実験を計画され、以下の項目に該当する場合には、課題申請前にこのメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。まで必ずお問い合わせください。

 

・EH4cにおいて、低光子エネルギーのXFELやビームサイズ1 μm程度のXFELを使った実験を計画されている場合

・Huber社の回折計以外のステージを使った回折実験を計画されている場合

X-Ray Diffraction (Ultrafast Material Science)

 

 

For research in material science using XFEL, many pump-probe (time-resolved) X-ray diffraction experiments that combine X-ray diffraction and synchronous lasers are performed. This page introduces the time-resolved X-ray diffraction experiments at SACLA.

 

 

Basic Performance and Results

 

Examples of coherent phonon measurements of Bi

 

Using an ultrashort pulse laser with a wavelength of 800nm as excitation light, the Bi thin film (111) time change of the diffraction intensity is measured.

 

 

Examples of coherent phonon measurements of Bi

 

 

The magnetic changes in the Mott insulator Sr2IrO4 observation.

 

The time change of the magnetic diffraction intensity of Sr2IrO4 using an ultrashort pulse laser with a wavelength of 2 μm as the excitation light can be measured.
M. P. M. Dean et al., Nature Materials 15, 601 (2016).


Destruction and recovery of charge and 3D magnetic order in Sr2IrO4
ー Destruction and recovery of charge and 3D magnetic order in Sr2IrO4

 

Experimental Equipment

 

Huber Diffractometer

 

SACLA uses the Huber 4-Circle Diffractometer 5042 shared multi-axis diffractometer. The goniometer, to which the sample is attached, is also standardized by the Huber Goniometer Head1003-MS.

 

 

Experiments using the shared multi-axis diffractometer
Experiments using the shared multi-axis diffractometer (temporary)
 
 

 

 

Sample holder (adjustment pin) (for attaching materials)

 

 

 

Other diffractometers

 

In addition to the Huber diffractometer, it is also possible to build a setup that combines KOHZU stages. For examples there are experiments with diffuse scattering shown below. For details, please contact the XFEL Utilization Division (このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。).


 Examples for setting up diffuse scattering equipment
Examples for setting up diffuse scattering equipment (temporary)

 

 

 

Detector

 

For X-ray diffraction experiments, the MPCCD is generally used as the detector. Photodetectors (PD) and scintillator-based 2-dimensional detectors are also available.

 

 PD

 2-Dimensional high-resolution detector

 

 

Refrigeration

 

The following refrigeration devices can be used to cool the sample and measure it at temperatures below room temperature.

 
Liquid nitrogen spraying equipment

 

The Cryostream 800 Plus, manufactured by Oxford Cryosystems, can be used as a liquid nitrogen spraying cooling device. The controllable temperature range is approximately 100~400 K.

 

Liquid Nitrogen spraying equipment

 
Gas nitrogen spraying equipment

 

The Rigaku spraying equipment uses nitrogen gas for the cooling equipment. The controllable temperature range is from 100K to room temperature.

 

 

 Gas Nitrogen spraying equipment width=
 
 
GM freezer

 

Currently under development

 

 

 

Software

 

The Certified Scientific Software spec is available as diffractometer control software.

 

Operating Parameters (EH2@BL3)

 

The time-resolved X-ray diffraction experiments are generally conducted with EH2 at BL3.

 

 

XFEL parameters

 

Photon energy (fundamental wave) 4-20 keV
Pulse energy To photon energy (See figures below)
Energy width(ΔE/E) ~0.5%(without a two crystal spectrometer)
Repetition rate 30 Hz(BL2&3 simultaneous operation)

 

 

References:
M. Yabashi et al., J. Synchrotron Rad. 22, 477 (2015).
K. Tono et al., J. Synchrotron Rad. 26, 595 (2019).

 

 

 

(Reference) The relationship between photon energy and pulse energy / photon number (For BL3)

The relationship between photon energy and pulse energy / photon number (For BL3)

 

 

 

X-ray focusing characteristics

 

Optical parameters (CRLs)  
Material Beryllium
Shape of lenses Paraboloid
Radii of curvatures (R) 200, 500 µm
Maximum number of lenses 31 with R = 200 µm
15 with R = 500 µm
Focal length 2.5 m
Spatial acceptance > 0.9 mm
Divergent angle > 0.1 mrad*
Typical focal size @10 keV 1-2 µm FWHM*

 

 

*This depends on the wavelength and number of lenses used.

 

 

 

References:
T. Katayama et al., J. Synchrotron Rad. 26, 333 (2019).

 

 

 

Optical laser characteristics

 

  Fundamental wave 2nd Order Harmonic 3rd Order Harmonic 4th Order Harmonic
Wavelength 800 nm 400 nm 267 nm 200 nm
Pulse Energy (Max.) ~12 mJ ~0.5 mJ ~0.2 mJ ~0.02 mJ
Pulse Duration ~40 fs ~30 fs ~50 fs  
Rep. Rate 60 Hz 60 Hz 60 Hz 60 Hz

 

 

 

In addition to the above, light from the Optical Parametric Amplifier (OPA) is available. The available wavelength range is 0.25-2.6 µm, and the pulse energy depends on the wavelength as shown in the figure below.

 

 

Pulse energy of the optical parametric amplifier


 

 

 

(Reference)
For experiments using low photon energy XFEL and experiments that require small beam sizes, EH4c, which has a permanent KB mirror installed, can be used. For details, please refer to the following page.

 

X-ray focusing characteristics

 

Adjustments before the Measurement

 

What the staff do before the beam time:

 

The following tasks are performed by SACLA staff before the beam time.

 

  • ・Bring the equipment to the experimental hutch
  • ・Adjust and focus the XFEL spectrum and optical axis
  • ・Adjust and focus the synchronous laser spectrum and optical axis
  • ・Roughly align the space between the XFEL and synchronous laser
  • ・Adjust the timing of the XFEL and synchronous laser using the high-speed PD (accuracy is approximately ±10 ps)
  • ・Adjust the timing monitor

 

 

The alignment is performed by the user after the start of the beam time.

 

The minimum alignments that the user must perform in order to obtain time-resolved X-ray diffraction experiments are shown below.

 

  • ・Centre the rotation of the diffractometer
  • ・Align the center of rotation with the XFEL irradiation position
  • ・Align the space between the XFEL and the synchronous laser (Example: Ce:YAG)
  • ・Align the XFEL and synchronous laser (Example: Bi, Ce:YAG)

 

Measurement Procedures

 

Examples of actual measurement procedures after the alignment is shown below.

 

1.Install the sample on the goniometer

2.Move the sample to the center of rotation using the motor shaft of the goniometer

3.Half split by using the PD installed downstream of the sample

4.Adjust the angle of the axis of rotation to the intended diffraction peak, then search the peak with the MPPCD

5.Once the synchronous laser is incident on the system, confirm the changes before and after timing 0

6.Perform time-resolved measurements by scanning the delay stage

7.Finally, scan with RunConrol and save the image data for the MPCCD and the timing monitor (OPAL)

8.Use the timing monitor to correct the jitter for each shot

 

Manuals and more

 

SACLA measurement procedure manual download

 

(Scheduled to be updated to include how to use RunControl)

 

Data analysis manual download a>

 

Timing monitor

 

For more information on analysis methods, please refer to the SACLA HPC Portal site (VPN connection required).

 

Related Results

 

Press release

 

Insulator-metal phase transition driven by the chaotic motion of atoms

Observing changes in the magnetic properties that occur in one trillionth of a second -Ultrashort measurements combining X-ray and infrared lasers-

 

 

Papers published

 

S. Wall et al., “Ultrafast disordering of vanadium dimers in photoexcited VO2“, Science 362, 572 (2018).

M. P. M. Dean et al., “Ultrafast energy and momentum resolved dynamics of magnetic correlations in photo-doped Mott insulator Sr2IrO4“, Nature Materials 15, 601 (2016).

 

What to check before applying for an assignment

 

If you plan to conduct an experiment using the X-ray diffractometer introduced on this page, and the following items apply, please be sure to contact the このメールアドレスはスパムボットから保護されています。閲覧するにはJavaScriptを有効にする必要があります。 before applying for the assignment.

 

・When planning an experiment using low photon energy XFEL, or XFEL with a beam size of approximately 1 μm at EH4c

・If you are planning a diffraction experiment using a stage other than the Huber diffractometer


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